近日，中國科技大學合肥微尺度物質科學國家實驗室和化學與材料科學學院曾杰教授課題組對鈷基催化劑在二氧化碳加氫反應中的活性物相研究取得重要進展。他們將氮原子引入到鈷催化劑中，構筑出氮化鈷催化劑，并通過原位機理研究發(fā)現(xiàn)，鈷氮氫是該催化過程中真正的活性物相，是它大幅提高了催化效率。該研究成果10月9日在線發(fā)表在《自然-能源》雜志上。

二氧化碳加氫反應是低碳化學中的重要反應，一方面可以合成化工原料，緩解二氧化碳的排放壓力，實現(xiàn)碳能源的循環(huán)利用；另一方面可以合成甲醇，實現(xiàn)氫資源的儲存和利用。

由于二氧化碳的化學惰性，二氧化碳加氫反應需要在高溫高壓條件下實現(xiàn)，轉化工藝中存在能耗過大的問題。在過去幾十年里，人們開發(fā)出一系列不同策略以提高非貴金屬催化劑對二氧化碳加氫反應的活性。但迄今為止，對非貴金屬催化劑在二氧化碳加氫反應中的活性物相研究，仍處于起步階段。

研究人員將氮原子引入到鈷催化劑中，形成氮化鈷催化劑。在二氧化碳加氫催化中，氮化鈷催化劑在32個大氣壓和攝氏150度的條件下，轉換頻率為同等條件下鈷催化劑的64倍。此外，氮化鈷催化劑的表觀活化能是43.3千焦每摩爾，只有鈷催化劑（91.4千焦每摩爾）的一半左右。進一步的原位機理研究表明，在氫氣氛圍下，氮化鈷催化劑上的氮原子會吸附結合氫原子形成鈷氮氫這樣一種特殊的物相。鈷氮氫中的氨基氫原子直接加到二氧化碳分子上，形成甲酸根物種作為中間產物，從而大幅度提升了二氧化碳加氫反應的活性。

該研究為優(yōu)化非貴金屬催化劑對二氧化碳加氫反應的活性提供了一種簡單有效的方式，進一步加深了對鈷基催化劑在二氧化碳加氫反應中活性物相的理解，為今后尋找更廉價、高效的二氧化碳加氫催化劑提供了新思路，也為將來徹底解決能源和環(huán)境問題打下了基礎。