|
1. JACS：納米Au表面靜電勢 Au納米顆粒在許多反應中都具有較高的催化活性，而體相的Au卻非常惰性。一直以來人們認為這與底物在表面的吸附能力有關(guān)。ToreBrinck等人發(fā)現(xiàn)Au的催化活性與表面形成的 σ-holes，即表面的最大靜電勢能VS,max.相關(guān)。與實驗結(jié)果相同，其VS,max在頂點位，邊角和面內(nèi)位點依次降低。隨著Au的尺寸降低，其σ-holes增加而表現(xiàn)出更高的活性。此結(jié)論也適用于Pt。 Extending the σ-Hole Concept to Metals:An Electrostatic Interpretation of the Effects of Nanostructure in Gold andPlatinum Catalysis J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b05987
2. JACS：晶格收縮調(diào)控鈣鈦礦帶寬 在Pb和Sn鈣鈦礦中鈣鈦礦中，可以通過調(diào)節(jié)AMX3中的A來調(diào)控其帶寬。一般而言，當使用較小尺寸的A時可能會產(chǎn)生兩種結(jié)果，一種使得八面體扭曲，帶寬增加；另一種是產(chǎn)生晶格收縮而使帶寬降低。當增加Cs的濃度時時，Pb鈣鈦礦的八面體發(fā)生扭曲，帶寬增加，而Sn鈣鈦礦帶寬則減小。通過這一手段優(yōu)化調(diào)控鈣鈦礦可以使得其紅外吸收遠達1040nm，并且效率提高至17.8%。這種晶格張力調(diào)控的策略也適用于其他類型的鈣鈦礦。 Band Gap Tuning via Lattice Contractionand Octahedral Tilting in Perovskite Materials for Photovoltaics J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b04981
3. JACS：海水凈化 Kyoung-Shin Choi等人利用泡沫Bi的儲Cl能力結(jié)合 NaTi2(PO4)3對于Na的儲存能力設(shè)計了 Bi-NaTi2(PO4)3 電池用于海水的凈化。海水脫鹽后形成BiOCl和 Na3Ti2(PO4)3 可以再次脫Cl脫Na重生。由于Cl的存儲脫附是3e過程而Na是單電子過程，該循環(huán)的動力學決速步為Cl的吸脫附。通過在酸性介質(zhì)中釋放Cl可以大幅提升海水凈化的效率。在0.20 V的外加電位下電流密度既可以達到±1 mA/cm2。 Bismuth as a New Chloride-StorageElectrode Enabling the Construction of a Practical High Capacity DesalinationBattery J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b01119
4. JACS：MnFe2O4促進光療除腫瘤 在采用光療殺死腫瘤細胞時，常常由于腫瘤細胞內(nèi)O2濃度較低，而光療過程又極大地依賴于O2濃度而效果不夠理想。NohyunLee, Seung Hong Choi等人將MnFe2O4鉚釘在介孔SiO2（MFMSNs），其中的MnFe2O4可以在腫瘤細胞內(nèi)產(chǎn)生活性氧物種從而大幅提高光療效果。 Continuous O2-Evolving MnFe2O4 Nanoparticle-AnchoredMesoporous Silica Nanoparticles for Efficient Photodynamic Therapy in HypoxicCancer J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b05559
5. JACS：聚合物包裹（氫）氧化物制備單原子催化劑 Dingsheng Wang, Yadong Li等人報道了一種具有廣泛適用性的制備單原子催化劑的方法。使用聚合物包裹（氫）氧化物后再進行高溫碳化后形成金屬離子嵌入的CNx層，隨后將氧化物酸洗后便可以形成CNx負載的單原子催化劑。通過采用不同的材料可以得到Fe,Co，Ni,Mn， FeCo, FeNi等單原子分散與CNx上的催化劑。其中單原子Fe催化劑在苯的氧化制苯酚反應中表現(xiàn)出較高的活性。 Metal (Hydr)oxides@Polymer Core–ShellStrategy to Metal Single-Atom Materials J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b05372
6. JACS：生物質(zhì)原料制備金屬磷化物電極材料 近來，金屬磷化物在電催化中受到廣泛關(guān)注，但是常規(guī)的制備方法存在過程復雜，原料易燃易爆等不利因素。本文中An-Min Cao, Jin-Song Hu , and Li-Jun Wan等人使用生物質(zhì)中的磷酸基團作為磷源前驅(qū)體，這些基團與金屬離子結(jié)合手可以使得金屬離子在表面均勻分散，進一步碳化后便可以形成均勻分散的自支撐的金屬磷化物納米材料，大幅簡化制作流程。 Microbial-Phosphorus-Enabled Synthesisof Phosphide Nanocomposites for Efficient Electrocatalysts J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b06123
7. JACS：CO2電還原中的堿金屬離子助劑效應 CO2電還原過程中堿金屬離子的助劑效應由來已久，但是依然缺乏系統(tǒng)的解釋。Alexis T. Bell等人發(fā)現(xiàn)，堿金屬離子的尺寸影響不同催化劑上CO2電還原產(chǎn)物的分布。在Cu(100)和Cu(111)上主要是 HCOO–,C2H4, and C2H5OH，而在Ag和Sn上主要是CO和HCOO-。DFT計算發(fā)現(xiàn)，堿金屬通過影響Helmholtz層的靜電勢而影響產(chǎn)物分布。尺寸越大的堿金屬離在外Helmholtz層的濃度越高，同時也會使得催化活性升高。 Promoter Effects of Alkali Metal Cationson the Electrochemical Reduction of Carbon Dioxide J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b06765
8. JACS：單原子催化C-H活化 Fe-N-C材料被視為潛在的Pt催化劑的替代材料，然而常規(guī)的納米顆粒型的Fe-N-C材料在許多Pt催化的反應中催化性能并不高。本文中Aiqin Wang，Tao Zhang等人制備了單原子分散的Fe-N-C材料，可以在室溫下催化苯與苯系物中的C-H鍵的氧化，并且選擇性高達98%。通過STEM，XAS等表征發(fā)現(xiàn)，隨著碳化溫度的不同其中的FeNx的配位結(jié)構(gòu)中的x可以在4-6之間變化。其中FeIIIN5的催化活性最高，比FeIIIN6高一個數(shù)量級，比FeIIN4高3倍。 Discriminating Catalytically Active FeNx Speciesof Atomically Dispersed Fe–N–C Catalyst for Selective Oxidation of the C–H Bond J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b05130
9. Angew：Au活化O Simon G. Podkolzin，Fei Tian等人通過表面增強拉曼研究雙氧水和氘代雙氧水在SiO2負載的5,50和400nm單分散的Au納米顆粒上分解過程，結(jié)合理論計算證實，在催化分解過程中，雙氧水中的兩個O原子傾向于在共享一個Au原子，形成O-Au-O結(jié)構(gòu)，而非傳統(tǒng)觀點認為的完全解離或者非解離式的吸附活化。 Observation and Identification of an Atomic Oxygen Structure on Catalytic Gold Nanoparticles Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201706647
10. Angew：天然氣氧化加氯制烯烴 Javier Pérez-Ramírez等人使用EuOCl為催化劑，以乙烷或者丙烷為原料通過氧化加氯反應過程制備烯烴，其乙烯的產(chǎn)率可大90%，丙烯產(chǎn)率大40%。甚至還可以催化甲烷，乙烷和丙烷混合器的氧化加氯制烯烴，并且維持催化性能超過150h不衰減。該催化劑的高性能是得益于其OCl成分可以在反應過程中循環(huán)。 Olefins from Natural Gas via Oxychlorination Catalysis Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201706624 |
|
|
