光與凝聚態(tài)物質(zhì)相互作用的許多種形式已經(jīng) 為人們所知曉，例如光致發(fā)光，基于固體的各種非線性光學現(xiàn)象(拉曼散射、二次諧波產(chǎn)生、空間 自相位調(diào)制等)，激光在晶體中產(chǎn)生相干態(tài)聲子、 磁振子，等等。雖然光與凝聚態(tài)物質(zhì)相互作用的 研究可以追溯到很久以前，激光的發(fā)明也已經(jīng)有50多年的歷史了，但是由于新材料的出現(xiàn)，仍然 有新的現(xiàn)象被發(fā)現(xiàn)，這里介紹的光致發(fā)聲就是這 樣一種新的物理現(xiàn)象。如同光致發(fā)光是在光的激發(fā)下固體發(fā)出光一樣，光致發(fā)聲是在光的激發(fā)下固體發(fā)出聲音。

光致發(fā)聲這一物理現(xiàn)象的發(fā)現(xiàn)與另一種物理 現(xiàn)象--電致發(fā)聲--有一定的關(guān)聯(lián)。2008年，范守善、姜開利等利用碳納米管長絲平行排列形 成薄膜，發(fā)現(xiàn)該薄膜兩端通電后可以發(fā)出音頻聲音，這使得柔性的透明的揚聲器這一夢想得以 成真，并引起了廣泛的關(guān)注和興趣。2011年，任天令等在多層石墨烯片中首次觀測到了二維材料 體系的電致發(fā)聲現(xiàn)象，繼而又在單層石墨烯中實現(xiàn)，極大地拓展了傳統(tǒng)聲源器件的應(yīng)用空間，引起了廣泛的關(guān)注。基于這樣的研究背景，趙繼民等設(shè)想，如果能夠?qū)崿F(xiàn)光致發(fā)聲，則是非 接觸的發(fā)聲，是一種新的物理現(xiàn)象。但是，(1)光致發(fā)聲在一般材料中很弱，此前很少有關(guān)于光致發(fā)聲在固體材料中被觀測研究的報道，也未在上 述低維碳材料中被發(fā)現(xiàn)過；(2)關(guān)于光致發(fā)聲的物理機制是光-聲過程還是光-熱-聲過程尚不清 楚，也沒有任何實驗證實；(3)在電致發(fā)聲或光致發(fā)聲實驗中實現(xiàn)對聲波的相干調(diào)控更加困難，此前實驗上還沒能實現(xiàn)。 最近，經(jīng)過深入研究，趙繼民等在多層石墨烯片中發(fā)現(xiàn)了光致發(fā)聲現(xiàn)象：當采用幾千赫茲 重復(fù)頻率的超快激光脈沖激發(fā)多層石墨烯片時，人耳能清晰地聽到發(fā)出的音頻聲音(圖1)，該聲音 的強度隨激光功率大小線性變化，這是國際上第 一次在石墨烯材料中觀察到這一現(xiàn)象，為光能轉(zhuǎn) 化成聲能方面的應(yīng)用開辟了道路。

圖1 光致發(fā)聲現(xiàn)象的發(fā)現(xiàn)。激光脈沖在石墨烯片層上通過電子—聲子相互作用產(chǎn)生熱，熱再傳遞給空氣分子產(chǎn)生聲波。紅色代表激光脈沖，橙色代表熱梯度，藍色代表聲波及其傳播。光致發(fā)聲的物理機制為光—熱—聲效應(yīng)研究快訊

為了深入研究光致發(fā)聲的物理機制，他們需 要設(shè)計一個能夠區(qū)分熱效應(yīng)和光效應(yīng)的實驗。這并不容易，在很多研究中，熱效應(yīng)和光效應(yīng)的區(qū) 分都是一個關(guān)鍵的具有挑戰(zhàn)性的物理問題。趙繼民等設(shè)想從時間尺度上進行區(qū)分：在固體中最 先響應(yīng)光的是電子等載流子而非晶格原子，它們帶電荷，比原子輕，在飛秒量級的時間尺度(相干 階段)即可到達激發(fā)態(tài)。在與超快激光作用下，電子的溫度可以達到一千攝氏度以上，遠遠高于晶格的溫度，這樣的高溫電子，冷卻的途徑主要 有兩種可能，將能量傳遞給晶格原子或環(huán)境氣體分子。如果是前者，先把能量通過電子-聲子散射傳遞給熱聲子(即產(chǎn)生熱效應(yīng))，再由這些熱聲子將能量傳遞給空氣分子，則是光-熱-聲物理機制；如果是后者，直接把能量傳遞給空氣分子，則是光-聲物理機制。這兩者可以從響應(yīng)時間的尺度上加以區(qū)分：典型的電子-原子相互作用的時間尺度在皮秒量級，而通常熱效應(yīng)中的熱平衡、熱擴散則在納秒-微秒量級以上。

圖2 光—熱—聲物理機制的驗證：脈寬對比實驗和時域—頻域分析(a)超快激光脈沖的時域?qū)挾炔煌瑫r對應(yīng)的發(fā)聲強度。藍色、黑色、紅色分別代表130 fs, 190 ps 和230 ns 激光脈寬的實驗結(jié)果，實線為線性擬合結(jié)果。在很大的激光能流密度范圍內(nèi)，三個脈寬對應(yīng)的發(fā)聲效率是一致的；(b)不同脈寬激光激發(fā)的聲波的頻域圖和時域圖(插圖)。在時域和頻域均未見聲波信號的明顯差異

于是他們采用飛秒(130 fs)、皮秒(190 ps)、 納秒(230 ns)三個不同的超快激光脈沖分別激發(fā)樣品，兩種機制應(yīng)該有可區(qū)分的不同響應(yīng)。通 過比對三個實驗結(jié)果(圖2)，發(fā)現(xiàn)三者在效率、 時域、頻域等方面均相同，這表明石墨烯片中的 光致發(fā)聲的物理機理是光-熱-聲過程，而非直 接的光-聲過程。據(jù)此，人們終于對于類似的發(fā) 聲現(xiàn)象得到了一個基于實驗證實的清晰的物理機 理圖像。

圖3 石墨烯材料寬譜狄拉克錐體特性在光能轉(zhuǎn)化方面的應(yīng)用。左圖為光子能量(波長)對比實驗，右圖為時域—頻域聯(lián)合分析。中心波長在400 nm和800 nm的超快激光脈沖有著近似相等的發(fā)聲特性，其發(fā)聲效率、時域波形、頻域譜分量等均基本相同

這個現(xiàn)象首先在石墨烯材料中被發(fā)現(xiàn)并非偶然，石墨烯材料中特有的強電-聲子耦合在光致發(fā)聲現(xiàn)象中發(fā)揮了至關(guān)重要的作用。此前關(guān)于石墨烯的工作主要集中于研究狄拉克點附近的電子態(tài)的優(yōu)越的遷移特性，而其大能量范圍的錐體上的狄拉克電子態(tài)使得其在很大的頻率范圍內(nèi)具有很好的與光相互作用的特性,例如可見光光能的利用即對應(yīng)于狄拉克錐體部分，此前并未被充分利用。為此，趙繼民等研究了在不同波長激光(800 nm 和400 nm 中心波長)激發(fā)下的光致發(fā)聲行為(圖3)，發(fā)現(xiàn)包括效率、頻譜、時域強度在內(nèi)的各種結(jié)果都幾乎一致，這是非常優(yōu)異的不隨波長變化的性能，為基于石墨烯材料狄拉克錐體部分的光能應(yīng)用開辟了新的途徑，也第一次表明在類似應(yīng)用中石墨烯片是比一般金屬片等更具優(yōu)勢的材料，因為一般金屬的光譜適用范圍狹窄得多。

圖4 光致發(fā)聲的相干調(diào)控：通過改變光脈沖重復(fù)頻率來調(diào)控聲波相位差和強度(a)石墨烯片在不同光脈沖重復(fù)頻率下的時間域信號。為了清楚起見，圖中所示曲線做了Y方向平移；(b)相干調(diào)控的數(shù)值模擬，由兩個聲波信號按照重復(fù)頻率對應(yīng)的時間差疊加得到，與(a)中的實測信號符合得很好；(c)由(a)的時間域信號做出的聲波強度隨時間和重復(fù)頻率演化的二維彩圖，白色虛線指示相干調(diào)控；(d)相干調(diào)控的數(shù)值分析結(jié)果：聲波信號的增強和減弱可通過改變光脈沖的重復(fù)頻率來調(diào)控。實心點提取自(a)的實驗結(jié)果，實線是理論公式的擬合。插圖顯示保持激光功率不變的結(jié)果

有趣的是，在這項研究中，他們第一次發(fā)現(xiàn)了非簡諧聲波的存在(圖2 和圖3 的時域部分)，為了驗證該非簡諧聲波是多層石墨烯片中的熱聲子與周圍環(huán)境的氣體分子碰撞所產(chǎn)生，他們制作了金屬真空腔體，使用了無線實驗裝置，進行了氦氣環(huán)境下的觀測，發(fā)現(xiàn)當空氣分子變成氦氣分子時，該發(fā)聲的頻譜明顯不同，可見聲波(包括其非簡諧分量)是熱聲子與氣體分子相互作用所產(chǎn)生(圖1)。這是人們第一次對非簡諧聲波有了深入的認識，也進一步驗證了光—熱—聲過程中的熱—聲部分。更進一步地，基于非簡諧波這一發(fā)現(xiàn)，趙繼民等運用超快激光脈沖技術(shù)實現(xiàn)了光對聲波的相干調(diào)控。光與凝聚態(tài)物質(zhì)相互作用的一個重要研究內(nèi)容是，如何將光的相干性傳遞給凝聚態(tài)物質(zhì)，例如傳遞給電子以調(diào)控電子的相干性，或者傳遞給晶格形成相干態(tài)聲子以研究特定模式聲子的作用，或者傳遞給其他自由度的集體元激發(fā)，等等。聲波的相干性調(diào)控是基于熱效應(yīng)的調(diào)控， 無論是在電致發(fā)聲還是光致發(fā)聲中， 此前均沒有被研究過?；趯Ψ呛喼C波的新認識，他們設(shè)想如何對該熱效應(yīng)實現(xiàn)相干調(diào)控。實驗中他們改變超快激光脈沖的重復(fù)頻率， 相鄰脈沖的周期間隔隨之改變，此時非簡諧聲波出現(xiàn)了疊加， 其強度發(fā)生了增強或減弱的周期性變化(圖4)，最終發(fā)出的聲波的相位差和強度可由激光脈沖的重復(fù)頻率精確控制，從而在光致發(fā)聲中實現(xiàn)了對聲波的相干調(diào)控。趙繼民等的這項工作不但第一次發(fā)現(xiàn)了一種新的物理現(xiàn)象——光致發(fā)聲，提出并實驗證實了該現(xiàn)象的物理機制是光—熱—聲效應(yīng)，同時還實現(xiàn)了在光致發(fā)聲中對聲波的相干調(diào)控。這幫助人們認識了一種新的光與凝聚態(tài)物質(zhì)相互作用的形式，同時也為石墨烯材料在光能利用、光學揚聲器、無接觸聲學裝置等方面開辟了新的應(yīng)用前景。